Η Χαριτίνη Καρόλου γεννήθηκε στην Κοζάνη αλλά μεγάλωσε στην Αθήνα. Σπούδασε στις δραματικές σχολές Θεάτρου Δημήτρη Ροντήρη και του Ωδείου Αθηνών αποφοίτησε το 1964. Ήταν σύζυγος του σκηνοθέτη Σούλη Γεωργιάδη.

Η Χαριτίνη Καρόλου υπήρξε μία σπουδαία ηθοποιός και στενή φίλη της Αλίκης Βουγιουκλάκη. Μάλιστα είχαν παίξει μαζί στην ταινία «Πονηρό θηλυκό κατεργάρα γυναίκα» υποδυόμενες τις αντίζηλες.